Недавно исследовательская группа из Государственной ключевой лаборатории лазерной физики сильного поля Шанхайского института оптической точности и механических исследований (SIPMR) Китайской академии наук (CAS) добилась прогресса в сдвиге частоты гармоник четного порядка. монослой MoS2, управляемый лазером сильного поля. Результаты опубликованы в журнале Optics Express под заголовком «Сдвиг частоты генерации высоких гармоник четного порядка в монослое MoS2».
Излучение высоких гармоник в твердых материалах является важным спектроскопическим методом исследования фундаментальных свойств вещества и успешно используется для восстановления зонной энергетической структуры кристаллов, исследования кривизны Берри и обнаружения топологических фазовых переходов. В последние годы большое внимание уделяется двумерным слоистым материалам, что открывает новые возможности для дальнейших исследований генерации высоких гармоник. Поскольку материалы имеют толщину всего один или несколько атомных слоев, их пространственные масштабы намного меньше длины волны возбуждающего лазера, что дает преимущество, заключающееся в эффективном исключении эффектов нелинейной передачи, что делает их идеальными материалами для изучения лазерного поля. управляемая сверхбыстрая динамика. Среди них большое внимание исследователей привлек монослойный дисульфид молибдена (MoS2) из-за своей нецентросимметричной структуры и значительной нелинейности. Настоящая исследовательская группа [Опт. Express 29, 4830 (2021)] заметил в спектрах ГГВГ MoS2, что четные гармоники демонстрируют аномальное усиление, и объяснил это спектральными помехами в течение разных полунедель контроля связи Берри. Кроме того, анализ квантовых траекторий предполагает, что фаза лептонного дипольного момента и связь Берри модулируют энергию и импульс высвобождаемых фотонов, но до сих пор ни одно экспериментальное наблюдение не подтвердило это.
Команда использовала лабораторный источник лазерного света среднего инфракрасного диапазона для возбуждения монослоя MoS2 для получения спектров гармоник высокого порядка и обнаружила, что при движении поляризации лазера вдоль направления кресла центральная частота гармоник четного порядка значительно смещается. , а энергия сдвинутой по частоте гармоники близка к энергии запрещенной зоны монослоя MoS2. Кроме того, частотный сдвиг четных гармоник соседних уровней оказывается в противоположном направлении, т. е. 6-я гармоника смещена в красную сторону, а 8-я гармоника смещена в синюю сторону. Основываясь на полупроводниковом уравнении Блоха и расчете перевала электронной орбиты, исследовательская группа успешно выявила микрофизический механизм генерации сдвига частоты, подтвердив, что явление сдвига частоты четных гармоник в основном происходит из-за процесса межзонной поляризации. Теоретический анализ далее показывает, что фаза скачкообразного дипольного момента и контакт Бейли совместно модулируют момент и импульс композита электронно-дырочной пары, что приводит к изменению частоты высвобождаемых фотонов в соседнем полупериоде, что в свою очередь изменяет центральные частоты различных уровней гармоник и в конечном итоге вызывает шесть красных смещений и восемь синих смещений спектра MoS2. Эта исследовательская работа показывает, что фаза скачкообразного дипольного момента и связь Берри играют важную роль в оптическом отклике нецентросимметричных материалов в сильном поле, что способствует фундаментальному пониманию динамики сверхбыстрых носителей в нецентросимметричных материалах.
Рисунок 1. Смоделированные спектры высоких гармоник, воспроизводящие экспериментальные наблюдения.
Рис. 2. (а) Сдвиг частот различных уровней межзонных спектров, (б) Зависимость сдвига частоты гармоник от азимута кристалла.
